Джавишк Шах, Джеремайя Орт и Мария Л. Карреон
Предыстория: Растет интерес к рассмотрению диоксида углерода как ресурса и бизнес-возможности, а не отходов с расходами на утилизацию. Среди нескольких конкретных мотивов для производства платформенных химикатов, таких как карбаматы, из CO2 — низкая или нулевая стоимость этого сырья и потенциал более экономически эффективного пути. Однако этот путь требует разработки материалов с настраиваемой морфологией и текстурными свойствами, которые демонстрируют улучшенную каталитическую эффективность, отличительные структурные и адсорбционные свойства, чем у обычных материалов. Оксид галлия может быть рационально спроектирован в кристаллические пористые материалы, которые сочетают в себе весьма желательные свойства, такие как контролируемая морфология, однородные микропоры и большие площади поверхности с исключительной химической и термической стабильностью.
Метод: Синтез проводили в реакторе периодического действия с мезопористым оксидом галлия в качестве катализатора, а реагентами были н-октиламин и н-пропаналь. Реактор находился под давлением CO2. Температура реакции составляла 200°C, а время реакции составляло 24 часа.
Результаты: Высокоповерхностный γ-мезоструктурированный оксид галлия был испытан в качестве катализатора для синтеза карбаматов из CO2. Мезоструктурированные катализаторы показали высокую конверсию ≈ 69%, что намного выше, чем у их немезоструктурированных аналогов. После рециркуляции катализаторов фаза γ-оксида галлия сохранилась и показала лишь небольшое снижение каталитической активности. Селективность карбаматов была выше при малых диаметрах пор, что можно объяснить повышенной диффузией линейно-цепочечного карбамата по сравнению с разветвленными производными мочевины.
Заключение: Результаты этой работы демонстрируют успешное использование мезоструктурированного оксида галлия для синтеза карбаматов из CO2. Высокая конверсия мезоструктурированного γ-оксида галлия по сравнению с немезоструктурированными катализаторами может быть связана с большой площадью поверхности.